La frustration du réseau sur site, dans certains composés magnétiques présentant des interactions spin-spin de différents types entre les sites de réseau voisins (premier, deuxième, etc.), conduit à des diagrammes de phase magnétiques très riches comprenant des phases désordonnées hautement dégénérées et des ordres de spin complexes. En faisant varier la température, le champ magnétique ou la pression hydrostatique, on peut naviguer dans ces diagrammes de phase exotiques. Les matériaux magnétiques de Van der Waals sont des matériaux en couches qui peuvent être amincis jusqu’à la limite de la monocouche, tout en conservant des propriétés magnétiques collectives, de nature différente de celles du matériau de base. En fonction de la structure du réseau et de la nature/force des interactions spin-spin entre différents types de sites voisins, ces interactions peuvent avoir des effets antagonistes, chacune favorisant à elle seule un type d’ordre différent. Cette concurrence des interactions empêche les ordres de spin simples (c’est-à-dire ferro ou antiferromagnétiques) de se développer et favorise au contraire les arrangements de spin non triviaux. L’oxychlorure de chrome brut CrOCl appartient à cette classe de composés – c’est un aimant frustré, possédant un riche diagramme de phase dont les phases n’ont été que partiellement attribuées.
Sous un champ magnétique externe, différentes phases magnétiques avec des cellules magnétiques jusqu’à cinq fois plus grandes que les cellules cristallographiques sont stabilisées (voir Fig. 1 à gauche) et induisent un repliement de zone des modes de phonon. Cela permet de « lire » les états fondamentaux magnétiques en suivant l’évolution des modes de phonon repliés en zone, comme le montre la figure 1 (droite). Ces résultats démontrent le fort couplage entre les configurations de spin non triviales trouvées dans le CrOCl en vrac et les vibrations du réseau, soulignant le rôle des interactions magnéto-élastiques dans les aimants frustrés. Nos résultats élargissent la compréhension du magnétisme 2D, en particulier dans les matériaux où la frustration conduit à des états de spin non conventionnels.
Plus de détails dans A. Pawbake, F. Petot, F. Le Mardelé, T. Riccardi, J. Lévêque, B. A. Piot, M. Orlita, J. Coraux, M. Hubert, J. Dzian, M. Veis, Y. Skourski, B. Wu, Z. Sofer, B. Grémaud, A. Saúl, C. Faugeras, ACS Nano (2025), DOI : 10.1021/acsnano.5c03174
